本菲卡
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至2000年與巴塞隆納約滿後，穆里尼奧返回故鄉葡萄牙，最初獲葡萄牙強隊之一的本菲卡聘為教練，但只執教了短短9場球賽，加上俱樂部改選，穆里尼奧與新任主席和董事會不和而辭職。
雷利亞
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2001年，穆里尼奧成為了小俱樂部雷利亞的教練，為該俱樂部取得聯賽的第五名。這是該俱樂部有史以來的最佳成績，亦是穆里尼奧嶄露頭角的開始。
波爾圖
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為雷利亞贏得第五名後，波爾圖於2002年1月聘請了穆里尼奧。他第一年先帶領波爾圖於歐冠第二回合出局，但在聯賽上排名第三，晉身歐洲足總盃。次季，穆里尼奧帶領波爾圖成為聯賽冠軍、葡萄牙盃冠軍，並取得歐洲足總盃冠軍。2004年穆里尼奧不但為波爾圖贏得聯賽冠軍、葡萄牙盃亞軍，還於歐洲冠軍聯賽中決賽以3:0擊敗法國的摩納哥，成為歐冠冠軍。
切爾西
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執教切爾西時期的穆里尼奧（2004年-07年）
2004年6月，穆里尼奧轉到英格蘭，正式就任切爾西教練。當時英格蘭超級聯賽幾乎年年由曼聯和兵工廠取得冠軍，但他一上任後卻把局面轉化，先於首場聯賽即以1:0戰勝曼聯，更在當季帶領切爾西贏得英超冠軍，成功打破由曼聯和兵工廠長時間壟斷英超的局面，並以38戰29勝8和1負得95分及全季只失15球，創出英格蘭頂級聯賽冠軍的最高得分紀錄，及英格蘭頂級聯賽失球最少記錄。
翌季，穆里尼奧更率領切爾西以無敵姿態，在聯賽首兩個月就拋離其他英超對手的情況下，成功衛冕聯賽，其中與亞軍曼聯的積分差距，更一度達十三分。英國各界常以他與曼聯總教練佛格森相比。2006年至2007年的賽季，穆里尼奧帶領切爾西於足協盃中以1:0擊敗曼聯成為冠軍，為赴英執教以來首個足協盃冠軍。
2007年9月19日在首場歐冠分組賽被羅森博格1:1逼平，而且一直在買人用人上和球隊老闆阿布拉莫維奇不對路，成為穆里尼奧被辭退的導火線。及後24小時，切爾西正式宣佈與穆里尼奧和平解約。[3]
國際米蘭
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執教國際米蘭的穆里尼奧（2008年-10年）
離開切爾西後，穆里尼奧曾競逐當時被認為係母會的巴塞隆納主帥一職，惟俱樂部選擇執教巴塞隆納B隊的瓜迪奧拉。
2008年6月，穆里尼奧經過近一年的休息後，正式取代曼奇尼成為國際米蘭新主帥，並成為義大利甲級足球聯賽歷史上最高薪及當時義甲唯一一位外籍教練。2009年5月17日，在穆里尼奧領導之下，國際米蘭提前三輪獲得2008/2009年度義甲聯賽冠軍。
翌年，穆里尼奧又帶領國際米蘭成為義甲聯賽冠軍、義大利盃冠軍。他更帶領國際米蘭於16強以2:1及1:0擊敗在老對手安切洛蒂的帶領下的前雇主——英超冠軍切爾西；再於8強裡兩回合均以1:0擊退俄超盟主莫斯科中央陸軍；至4強則面對巴塞隆納，穆里尼奧不但在主場反勝3:1，更在諾坎普球場於大部份時間只剩十人應戰的情況下，成功以總比分3:2協助俱樂部時隔38年再次晉級歐洲冠軍聯賽決賽。
在2010年5月22日的決賽中，國際米蘭以2:0擊敗同樣有意爭取三冠美譽的德國雙料冠軍拜仁慕尼黑，成為歐洲冠軍聯賽冠軍及義大利有史以來的首支三冠王球隊。自十六強開始，國際米蘭相繼擊敗的對手都是當季各自聯賽的最後冠軍（當中包括英超冠軍切爾西，俄超冠軍莫斯科中央陸軍，西甲冠軍巴塞隆納以及德甲冠軍拜仁慕尼黑。小組賽同組對手，全部亦是上賽季的聯賽冠軍。當中包括西甲冠軍巴塞隆納，俄超冠軍喀山魯賓以及烏超冠軍基輔迪納摩），穆里尼奧賽後更忍不住喜極而泣。
皇家馬德里
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穆里尼奧的皇家馬德里時代（2010年至2013年）
2010年5月29日，皇家馬德里官方宣佈穆里尼奧成為新主帥。31日，穆里尼奧正式蒞臨貝納烏球場，宣佈就任新主帥。執教皇馬的第一個賽季，球隊在各條戰線多半被巴塞隆納全面壓制，聯賽屈居亞軍，首次國家德比遭5-0羞辱，歐洲冠軍聯賽準決賽負於巴薩被淘汰，但至少是突破了多年16強的臭名。皇馬整年最大的榮譽是奪得了西班牙國王盃冠軍，在決賽1-0小勝巴塞隆納，這個彌足珍貴的獎盃阻止死敵瓜迪奧拉和巴薩完成三年內第二度三冠王的偉業。
2011/12賽季，皇馬儘管在國王盃1/4決賽被巴塞隆納淘汰，歐冠準決賽互射十二碼負於拜仁慕尼黑，但是球隊在聯賽中表現出色，除了終止四季以來國家德比不勝的窘況，並迅速占據積分榜頭名，逐漸拉開與第二名巴塞隆納的積分差距。2012年5月2日，穆里尼奧帶領皇家馬德里提前兩輪成為了11/12賽季西甲聯賽的冠軍，最後達成破西甲記錄的100分和121進球。同年奪得西班牙超級盃冠軍後，穆里尼奧已囊括葡、英、意、西四國本土賽事的錦標（即頂級聯賽、本土盃賽及國內季前熱身賽事冠軍）。
雖然在任期間穆里尼奧成功打破巴塞隆納的壟斷重奪西甲和創下不少紀錄，但由於他與隊長卡西亞斯不和，把後者貶到替補席上，再加上隊內的西班牙和葡萄牙球員分化，令球隊出現內部分裂。種種因素令穆里尼奧在馬德里的生活並不愉快，2012/13賽季聯賽和國王盃分別敗給巴塞隆納和馬德里競技，兩奪亞軍，歐冠盃方面則在四強敗給多特蒙德，連續三年止步四強。終於在2013年5月21日，穆里尼奧離開了皇家馬德里[4]。
重回切爾西
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重返切爾西的穆里尼奧
離開皇家馬德里後，切爾西於英國時間2013年6月3日官方網站正式宣布，穆里尼奧與其簽下為期4年的合約，再度成為該球隊的總教練[5]。
2013-14賽季，切爾西在英超聯賽中取得25勝7平6負積82分的成績位列積分榜第三位，在歐洲超級盃中PK大戰以總比分6-7不敵拜仁慕尼黑，在聯賽盃1/4決賽中作客1-2負於桑德蘭，在足總盃第5輪中作客0-2負於曼城，在歐冠準決賽中以總比分1-3負於馬德里競技，最終切爾西在該賽季未取得任何一座冠軍獎盃。
2014-15賽季，切爾西在英超聯賽中保持強勢，從賽季初就一直穩坐榜首位置，最終提前三輪奪得球隊五年來的首座聯賽冠軍，而此次奪冠距離穆里尼奧第一次率隊奪冠正好十年，在聯賽盃中切爾西一路過關斬將，並在決賽中2-0擊敗熱刺奪得聯賽盃，在足總盃第四輪中主場爆冷被英甲球隊巴拉福特連進四球逆轉2-4淘汰，在歐冠16強則以總比分3-3因客場進球少而遭巴黎聖日耳曼淘汰。
2015-16賽季，切爾西突然陷入低谷，前16輪聯賽僅取得4勝3平9負積15分的成績，距離降級區僅一步之遙，2015年12月17日，切爾西官方宣佈正式解僱穆里尼奧，亦是他第二次遭到切爾西開除。
曼聯
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正與曼聯球員討論的穆里尼奧
2016年5月27日，曼聯官方宣布穆里尼奧為球隊新任主教練，合同為期三年，並且有條件續約一年[6]。
2016/17賽季，穆里尼奧率領曼聯取得開季三連勝，但球隊隨後狀態滑落，六輪聯賽僅贏下一場，隨後球隊反彈取得各項賽事九連勝及連續25輪不敗的創隊史記錄成績。穆里尼奧即使在開季早段嘗試打出進攻足球，但球隊實力低下到連防守反擊都做不到，在聯賽第九輪更是在客場0-4慘敗於老東家切爾西。穆里尼奧唯有對強隊安排針對性部署應對，成功以2-0在主場復仇切爾西，隨後對強隊也能保持不敗。雖然戰術部署有不錯的效果，但穆里尼奧深知球隊實力無法在餘下聯賽賽事與其餘五支強隊爭奪排名，選擇留力歐洲賽事圖獲下季歐聯出線資格。在隊內傷兵滿營及保守戰術使進攻效率低下的情況下，最終賽季取得18勝15平5負的成績位列積分榜第六位，未能通過聯賽獲得歐冠聯賽參賽資格。在盃賽中，曼聯則取得了不錯的成績，賽季初社區盾中2-1擊敗萊斯特城奪冠，聯賽盃決賽中3-2擊敗南安普頓奪冠，2017年5月24日，曼聯在歐聯決賽中2-0擊敗年青力壯的阿賈克斯，奪得隊史首座歐聯冠軍，並獲得直接晉級來季歐冠的資格。綜合全季來看，穆里尼奧帶領的曼聯成就後佛格森時代最好成績，先後奪得社區盾及聯賽盃，並在外界不被看好的情況下首奪歐洲聯賽直接取得2017/18賽季的歐冠資格，成就「小三冠王」霸業。
2017/18賽季，曼聯在歐超盃對陣四年三奪歐冠的皇馬，儘管球隊高水準發揮，但實力有限，仍不敵有著頂級陣容的皇馬，以1-2敗陣。英超方面，曼聯開季強勢，但實力超羣的同市宿敵曼城橫掃聯賽各個球隊，獨佔榜首坐擁半季不敗。球隊最後取得聯賽亞軍，是曼聯自佛格森退隱之後的最佳排名。同時足協盃屈居亞軍。
2018/19賽季，穆里尼奧未能理順與球員之間的關係，與隊內球星保羅·普巴的關係異常緊張，喪失更衣室的支持，球隊成績不見起色，雖然在歐冠分組賽成功出線，但聯賽17輪後僅僅排名第六。2018年12月18日，曼聯官方宣布解僱穆里尼奧。[7]這是他教練生涯第四度遭革職。
綜觀穆里尼奧帶領曼聯的成就，雖然無法為球隊贏得聯賽冠軍，但亦為球隊奪得聯賽亞軍，此乃曼聯於後佛格森時期的最佳成績。除此之外，穆里尼奧亦帶領曼聯贏得社區盾、聯賽盃及歐洲聯賽冠軍。
熱刺
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熱刺時期的穆里尼奧（2020年至2021年）
2019年11月20日，托登罕熱刺官方正式宣布，穆里尼奧成為球隊新任總教練，接替因戰績不佳而下課的波切蒂諾，合同原本到2023年6月30日到期；但因熱刺在2020-21年度的英超聯賽和歐洲聯賽中表現不佳，和就巴爾的使用問題上以及對於熱刺參加歐洲超級聯賽與老闆利維存在爭議，而於2021年4月19日被解僱。[8]
羅馬
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2021年5月4日，穆里尼奧被任命為羅馬的總教練。2021–22年的義甲賽季，羅馬以第6位完成。
2022年5月25日，歐會足球聯賽羅馬在決賽1:0戰勝飛燕諾，首奪歐會足球聯賽冠軍[9]。
2024年1月16日，羅馬官方宣布穆里尼奧下課。